三维石墨烯铂催化剂用于燃料电池研究获进展

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433218310547?via%3Dihub

直接甲醇燃料电池的工作原理是在氧化还原反应过程中，阳极的甲醇在催化剂的作用下失去电子，通过外电路到阴极，同时氢离子通过电解质膜从阳极转移到阴极，然后阴极的氧气被催化还原得到电子从而形成电流回路，提供电能。其中催化剂对阳极的甲醇氧化反应至关重要，近年来相关研究越来越深入，主要从提高贵金属催化剂的利用率、修饰载体和制备合金催化剂以提高抗中毒能力等方面入手。

铂(Pt)作为性能优异的贵金属催化剂一直受到研究者们的关注，其中负载铂纳米颗粒的载体往往对最终的催化性能有较大的影响。氧化石墨烯常常被用于贵金属的载体，然而直接用氧化石墨烯做载体，电化学性能测试并不能达到理想效果。

研究人员将氧化石墨烯(GO)与碳纳米管(CNTs)自组装后形成一种三维结构，然后负载铂，并通过氢等离子放电可以得到具有较大比表面积的铂基三维石墨烯-碳纳米管催化剂(Pt/GNTs)，具有优异的甲醇氧化催化性能。该技术路线综合GO与CNTs各自的优点通过自组装的方式形成三维复合结构，增大了比表面积，更有利于铂纳米颗粒的分布(图1)。

图1 (a-b) Pt/CNTs的TEM图; 

(c-e) Pt/GNTs的TEM图; 

(f) Pt/rGO的TEM图

随后，科研人员在实验中制备了一系列不同GO与CNTs质量比(GO:CNTs=0:1,1:6,1:4,1:2,1:1,2:1,4:1,6:1和1:0)的催化剂，结果发现GO:CNTs=1:2时对甲醇的催化性能最好，电流密度高达691.1mA/mg，这个数值较商用铂碳催化剂性能提升了87.7%，并优于大部分已报道的其他催化剂，经过3600s的CA测试之后仍然保持较高的电流密度(图2)。

图2 Pt/GNTs和商用Pt/C的(a)i-t曲线和(b)CV曲线

该结果与载体的结构性能有很大关系，详细分析见原文。该研究对制备高效的甲醇氧化反应催化剂有重要意义，对三维石墨烯载体的制备也提供了一种崭新的思路。